Nata nella Contea di Clarendon nella Carolina del Sud da Daniel e Annie Bell Gibson, Althea aveva un fratello, Daniel Junior e una sorella, Mildred.
Per quanto riguarda il ranking fu fra le prime dieci dal 1956 al 1958, ottenendo la prima posizione nel 1957 e nel 1958.
Nel 1956 vinse gli Open di Francia battendo in finale Angela Mortimer con 6-0, 12-10. Nello stesso anno perse in finale agli U.S. Open contro Shirley Fry ma vinse il torneo nei due anni consecutivi, nel 1957 contro Louise Brough per 6-3, 6-2 e nel 1958 battendo Darlene Hard con il punteggio di 3-6, 6-1, 6-2
Nel 1957 perse la finale degli Australian Open nuovamente contro Shirley Fry. Successivamente vinse due edizioni consecutive del Torneo di Wimbledon: nel 1957 battendo Darlene Hard per 6-3, 6-2 e nel 1958 sconfiggendo Angela Mortimer per 8-6, 6-2.
Alla sua morte il corpo venne sepolto nel Rosedale Cemetery.
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